ゼオライト中の銀クラスターの強い発光メカニズム

ゼオライト中に捕捉された銀原子のクラスターなどが多孔質材料にトラップされた場合に、顕強い発光特性を有する。それらは、LEDおよびTLランプの代替物として、より効率的な照明用途に使用することができるが、

最近まで、これらの小さな粒子がどのように、なぜそれらがなぜ光を放射するのかメカニズムは知られていなかった。

 

ゼオライト中の金属クラスターの強い発光

ゼオライトは、多数の小さなチャネルおよび空隙を含むカゴ型構造を有する。ゼオライトの空隙内に「捕捉された」分子は、それらの運動の自由度を失い、異なる挙動を示す。ESRF放射光を用いた最新の研究によって、銀クラスターが特定のタイプのゼオライトに封入されている場合、銀クラスターがなぜ、どのように発光するのかが明らかになった。

ルーヴェン・カトリック大学の研究チームは、ESRF放射光を用いたX線分光実験によって、発光の原因となる特定の粒子(4面体の形態の4つの銀原子の小さなクラスター)が水分子に囲まれていることを見出し、発光メカニズムを特定した(Grandjean et al., Science 361, 686, 2018)。

 

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Credit: Science

 

スーパー原子の長寿命発光メカニズム

ゼオライト四面体は、2つの電子が自由に動くことができる単位、「スーパー原子」を形成する。スーパー原子とは複数の原子から構成された構造を持地ながら、単一の原子のように振る舞うクラスターのことである。クラスターの光学的性質は、2つの自由電子系が決める。

より高いエネルギーレベルからより低いエネルギーレベルへと減衰し、緑色一次光を生じる。次にスーパー原子のp的な寿命の長いトリプレット状態に遷移することがわかった(下図)。

 

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Credit: Science

 

実験結果は、高度なDFT計算によって確認されている。放射光による局所構造解析法(X線吸収分光)は特定の原子(ここでは銀)の周囲の、構造を選択的に調べることができる。DFT計算と組み合わせた局所構造(電子状態)の解析法は放射光の発展とともに、精度が向上した。

 

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